南科大电子系陈树明课题组在QLED领域取得系列进展

近日,南方科技大学电子与电气工程系副教授陈树明课题组在量子点发光二极管(QLED)领域取得系列进展,相关研究成果分别发表在学术期刊Nature Communications、Advanced Materials、Laser & Photonics Reviews 及 Advanced Materials 上。

在器件驱动方面,提出一种即插即用(PnP, plug-and-play)的QLED结构,PnP-QLED不需要借助任何驱动电路,可以直接被220 V/50 Hz家用交流电驱动发光,相关研究以“Household alternating current electricity plug-and-play quantum-dot light-emitting diodes”为题发表在《自然-通讯》(Nature Communications),以及“220 V/50 Hz compatible bipolar quantum-dot light-emitting diodes”为题发表在《先进材料》(Advanced Materials)。

在器件结构方面,提出一种新型的顶发射结构,实现了外量子效率创纪录(44.5%)的高效顶发光QLED,相关工作以“Highly efficient top-emitting quantum-dot light-emitting diodes with record-breaking external quantum efficiency of over 44.5%” 为题发表在《激光&光子学评论》(Laser & Photonics Reviews)。

在器件机制方面,揭示了过剩电子对蓝光QLED的破坏作用,相关研究以“Electron‐induced degradation in blue quantum‐dot light‐emitting diodes”为题发表在《先进材料》(Advanced Materials)。

QLED由于具有发光色彩可调、色纯度高、制备成本低等优点,在下一代柔性、印刷显示及固态照明领域具有重大的潜在应用前景。基于p-n二极管结构的QLED,通常只能工作在直流电流(DC)下。

因此,为了驱动QLED,必须使用电源适配器或驱动电路,把220 V/50 Hz的家用交流电,通过降压、整流等步骤转变成低压直流电;另外,还需借助DC-DC电流调节电路,以调节QLED的亮度。驱动电路的使用,增加了QLED灯具的复杂性、成本及功耗;其次,QLED长期工作在DC下,器件内部容易积累电荷,降低器件的运行寿命。

针对上述问题,陈树明课题组开发出一种由多个叠层QLED串联集成的PnP-QLED。所提出的PnP-QLED可以直接使用220 V/50 Hz家用交流电驱动,同时还具有高效率、高亮度、长寿命的优点,有望促进QLED在低成本、高性能固态照明光源上的应用。

如图1a所示,一个叠层QLED是由底部器件B-QLED和顶部器件T-QLED垂直堆叠而成,并共享中间的透明导电氧化铟锌(IZO)电极。通过不同的电极连接方式,B-QLED和T-QLED可实现串联连接或并联连接。当处于串联连接时,该叠层QLED可工作在普通的直流模式下;当处于并联连接时(把中间IZO电极引出,顶部电极Al和底部电极ITO短接),该叠层QLED可工作于交流模式下,由于此时B-QLED和T-QLED的极性相反,因此在交流电源驱动下,B-QLED和T-QLED将交替轮流发光,如图1b所示。与文献报道的交流电致发光器件相比,该交流叠层QLED具有以下优点:(1)持续发光。

在交流电的驱动下,B-QLED和T-QLED交替发光,因此,在整个交流电的周期,该叠层QLED能够持续稳定的发光。(2)高效率、长寿命。B-QLED和T-QLED本质上都是工作于DC模式下,因此该交流叠层QLED具有和直流QLED类似的高效率和高亮度;此外,由于在交流电驱动下,B-QLED和T-QLED都会被施加半个周期的负偏置,积累在器件内部的空间电荷被有效释放,使该交流叠层QLED的寿命得以提升。(3)宽频兼容。

该叠层QLED本质上由直流QLED组成,其频响取决于QLED的响应速度,可兼容Hz ~ MHz的交流电频率。基于以上优点,该叠层QLED是实现交流电直驱、即插即用固态光源的最佳候选者。

图 1:(a) 叠层QLED结构及直流和交流驱动模式示意图;(b) 不同驱动条件下,叠层QLED的发光图像

为使所提出的叠层QLED可直接被220 V的家用高压交流电驱动,此研究进一步将多个叠层QLED串联连接,从而增加器件阵列的驱动电压,使得到的照明面板可直接接入到220 V/50 Hz的家用交流电上。

如图2a所示,一个即插即用QLED(PnP-QLED)包含两个叠层QLED,通过中间的IZO电极串联连接。如图2b所示,该PnP-QLED在整个交流电驱动过程中,能持续、稳定的发光,提高了光源的稳定性和可靠性。另外,在交流电驱动下,PnP-QLED的运行寿命是直流驱动QLED的1.5倍。这些结果证实PnP-QLED能够同时实现高效率以及长寿命。

图 2 :(a) PnP-QLED 器件结构示意图;(b) PnP-QLED正向和反向驱动电压电路示意图及发光图像;(c) S-QLED和PnP-QLED的PE-L特征曲线

此研究将PnP-QLED作为基本的构建模块,通过串联连接不同数量的PnP-QLED,实现可以直接工作在不同交流电压的(PnP-QLED)n光源,如图3a所示。例如,通过集成30个PnP-QLED,所得到的(PnP-QLED)30 可以直接接入220 V/50 Hz家用交流电,并持续发出稳定的红光、黄光和白光,如图3d和视频所示。

此外,为了降低交流驱动引起的频闪问题,此研究还进一步将两个(PnP-QLED)30并联连接,并调整其中一个(PnP-QLED)30的交流电输入的相位差,使得到的光源产生稳定的光输出,有效的抑制频闪,如图3f所示。该工作为家用交流电直驱照明光源的实现提供了一种新的技术途径。相关技术已申请发明专利(申请号202410116639X)。

该研究的第一作者为陈树明课题组2021级博士生王基铭,通讯作者为陈树明,南科大为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、深圳市基础研究项目的资助。

图 3:(a) (PnP-QLED)n的等效电路图;(b) (PnP-QLED)n在220 V交流电驱动下的PE-n特征曲线;(c) (PnP-QLED)30 的PE-VRMS特征曲线;(d) (PnP-QLED)30在不同交流电压驱动下的发光光学图像;(e) 220 V/50 Hz家用交流电驱动下的红光、黄光和白光的(PnP-QLED)30的发光光学图像;(f) (PnP-QLED)30在220 V/50 Hz家用交流电驱动下的瞬态电致发光

除此之外,陈树明课题组在家用交流电直驱QLED的结构开发上持续创新。提出了共面电极的QLED结构,开发出了新的家用交流电直驱QLED。相关研究以“220 V/50 Hz compatible bipolar quantum-dot light-emitting diodes”为题发表在《先进材料》(Advanced Materials)。

此研究通过Al电极桥接,将正置结构的QLED和倒置结构的QLED水平连接成串联器件,得到的器件(CEB-QLED)具有驱动电极共面的特点,如图4所示。这种新型CEB-QLED可以在正偏压或负偏压下运行,并且表现出了出色的外量子效率和亮度。此外,通过使用Ag桥接层,进一步提高了CEB-QLED的亮度,实现了22.2%的外量子效率和16370 cd/m2的高亮度,这一性能表现创下了双极性器件的最佳水平。

同时,该工作通过将多个CEB-QLED串联连接,也实现了由220 V/50 Hz的家用交流电直接驱动的光源,无需额外的驱动电路。

该研究的第一作者为陈树明课题组2018级博士生张恒(已毕业,现为广西大学副教授),通讯作者为陈树明,南科大为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、深圳市基础研究项目的资助。

图 4:CEB-QLED的 (a) 原理示意图以及 (b) 等效电路图;(c) CEB-QLED的电学性能;(d) (CEB-QLED)n 的制备流程图以及等效电路图;(e) 220 V/50 Hz家用交流电直接驱动 (CEB-QLED)n的示意图以及发光光学图像

在器件结构上,陈树明课题组近期提出了一种新型的顶发射结构,刷新了器件的出光效率,相关工作以“Highly efficient top-emitting quantum-dot light-emitting diodes with record-breaking external quantum efficiency of over 44.5%” 为题发表在《激光&光子学评论》(Laser & Photonics Reviews)。

传统的底发射QLED的出光效率较低,因为器件发射的光子需要通过透明衬底(玻璃)向空气发射,由于玻璃衬底和空气之间的折射率差异较大,一些光子在玻璃/空气界面处会发生全内反射,从而被衬底所波导,降低了器件出光效率。虽然许多光提取结构如微透镜,可以用来提取衬底波导光,但是这些结构会导致像素模糊或引起角度依赖性发光,因此不适用于高分辨率显示。

为此,该研究通过在顶发射QLED的结构中引入双IZO相位调谐层,并优化其厚度使得QLED的出光耦合效率突破45%。通过进一步在顶部IZO电极上配备金属辅助电极,显著的提升了QLED的电流密度和功率效率。此外还通过在器件上旋涂SiO2纳米散射层,有效提取了器件中的波导光,最终实现了效率创纪录的顶发射QLED,其外量子效率高达44.5%。顶发射器件结构和优化策略为高效QLED的实现提供了新的方案。

该研究的第一作者为陈树明课题组2021级硕士生李浩涛,通讯作者为陈树明,南科大为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、深圳市基础研究项目的资助。

图 5:(a) 底发射(BE-QLED)和顶发射(TE-QLED)器件结构示意图;(b)不同结构器件的出光耦合效率;(c)不同器件结构在626 nm 波长处的功率耗散谱;(d)在不同底部IZO和顶部IZO厚度下的器件的平均EQE/γ;(e)-(h) 具有纳米散射层和不具有纳米散射层的器件性能对比

在器件机制方面,陈树明课题组近期揭示了过剩电子对蓝光QLED的破坏作用,相关研究以“Electron‐induced degradation in blue quantum‐dot light‐emitting diodes”为题发表在《先进材料》(Advanced Materials)。

通过在蓝光QLED运行期间原位监测器件中的蓝光量子点以及空穴传输层的光致发光的变化情况,观察到蓝光量子点以及空穴传输层的发光性能逐步下降。进一步对单电子及单空穴器件进行分析,发现当电子注入到蓝光量子点时,蓝光量子点的发光性能迅速下降。通过表征蓝光量子点表面配体的变化情况,发现注入的电子会导致蓝光量子点表面油酸配体的脱落,从而导致蓝光量子点出现不可逆转的损害。此外,器件中积累的过量电子,会泄漏至空穴传输层,导致空穴传输层发生电化学反应,产生降解,从而进一步加剧蓝光QLED的老化。

此研究深入揭示了蓝光QLED的稳定性与器件中积累的电子、蓝光量子点的表面配体和空穴传输层之间强烈的依赖关系,这有助于研究人员进一步制定有效的设计策略,改善蓝光QLED的使用寿命。

该研究的第一作者为陈树明课题组博士后高佩丽,通讯作者为陈树明,南科大为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、深圳市基础研究项目的资助。

图 6:(a) PL-EL测试系统示意图;(b) 蓝光QLED老化前后的PL强度对比;(c) 红光单电子器件与蓝光单电子器件在老化前后的FTIR谱对比及量子点老化机制示意图;(d) 利用sEQEPV谱分析蓝光QLED与红光QLED在老化过程中量子点的变化过程;(e) QLED老化前后的电荷注入示意图;(f) 蓝光QLED中TFB功能层的老化过程及老化机理(来源:南方科技大学)

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